近日,机械与能源工程学院索艳格教授以浙江科技大学为第一单位在国际权威期刊Separation and Purification Technology上发表了题为“Enhancing CO2 adsorption performance of porous nitrogen-doped carbon materials derived from ZIFs: Insights into pore structure and surface chemistry”的研究论文。硕士研究生王逸飞为论文的第一作者,索艳格教授和张治国教授为论文的通讯作者,Separation and Purification Technology期刊影响因子8.6,中科院大类分区一区TOP,论文链接:https://doi.org/10.1016/j.seppur.2023.126117,该研究受到浙江省自然科学基金重点项目(LZ23E060001)和国家自然科学基金项目(11972324、21805244)的资助。
CO2作为主要温室气体,是导致全球气候变化的主要原因。目前,CO2捕集与封存技术是降低大气中CO2浓度的有效方法。在众多CO2吸附剂之中,多孔氮掺杂碳材料因其易于制备、具有良好的循环稳定性和可调节的多孔结构而被认为是最有前途的CO2吸附剂。沸石咪唑酯骨架结构材料(ZIFs)因其具有高比面积和丰富的氮含量被视为是制备多孔氮掺杂碳材料的有效前驱体。但是目前ZIFs衍生多孔氮掺杂碳材料在CO2吸附领域的应用效果并不理想。因此,开发有效的方法来制备高效ZIFs衍生多孔氮掺杂碳材料CO2吸附剂具有重要研究意义。此外,研究多孔氮掺杂碳材料的理化性质对CO2吸附性能的影响对于制备高效CO2吸附剂具有至关重要的意义。
本文报道了一种简单高效的方法制备多孔氮掺杂碳材料,以ZIF-8和ZIF-61为前驱体,在KCl和NaCl的辅助下低温碳化制备得到具有丰富微孔结构的多孔氮掺杂碳材料。KCl和NaCl的引入可以调节ZIF-8和ZIF-61衍生多孔氮掺杂碳材料的表面化学性质和孔结构。所制备的多孔氮掺杂碳材料表现出优异的CO2吸附性能(在25 ℃和1 bar下4.61 mmol/g,在0 ℃和1 bar下6.70 mmol/g),在典型烟气条件下具有较高的CO2/N2选择性(39.5)和较高的循环稳定性。此外,对所制备多孔氮掺杂碳材料的CO2吸附机理进行了研究,研究发现多孔氮掺杂碳材料在5-7 Å孔径范围内的累积孔隙体积(V5-7 Å)对CO2吸附容量(25 ℃和1 bar下)起决定性作用,但是当多孔氮掺杂碳材料具有一定V5-7 Å后,吡咯-N含量成为CO2吸附容量的主要贡献者。